Thumbnail Image

Layered and composite biopolymers: mechanical, physical and antimicrobial properties

Kaygusuz, Hakan

In this thesis, two oppositely charged biopolyelectrolytes –alginate and chitosan- were focused on. The interactions between these biopolymers and the effect of surfactants on these biopolymers were studied. Thesis is composed of three chapters. In first chapter. The changes in mechanical properties of the calcium and barium crosslinked alginate hydrogel beads, when sodium dodecyl sulfate (SDS) and Brij 35 were incorporated into the gel structure, were studied. SDS and Brij 35 are negatively charged and nonionic surfactants, respectively. Alginate concentration, types and concentrations of crosslinker and surfactant were found as parameters which affect the elastic properties of alginate hydrogel beads. Modulus of elasticity of the alginate gels increased when SDS was added and decreased in the presence of Brij 35. Therefore it is considered that SDS increases the negative charge density on alginate chain by binding to the chain via hydrophobic interactions. On the other hand, Brij 35 decreased the charge density. Second chapter focuses on the preparation of the alginate – chitosan polyelectroylte multilayer (PEM) films and the effect of surfactants on them by characterizing the samples using ellipsometry, X-ray reflectometry and atomic force microscopy. Results showed that SDS increased the thickness of the PEM films by increasing the adsorbed amount of mass of the alginate – chitosan system. In third chapter, it was aimed to develop a potent wound dressing agent by preparing cerium(III) crosslinked alginate-chitosan films. Mechanical and antimicrobial characterization of the samples indicated the potential of cerium(III) crosslinked alginate-chitosan as wound dressings. This graduate thesis project was derived from the results of the experiments and measurements, which were conducted within the scope of joint doctoral agreement between İstanbul Teknik Üniversitesi and Technische Universität Berlin. Graduate student was supported by Scientific and Technical Research Council of Turkey (TÜBİTAK) BİDEB 2214/B joint doctoral scholarship program.
Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die beiden entgegengesetzt geladenen Biopolyelectrolyte, Alginate und Chitosan. Die Wechselwirkungen zwischen diesen Biopolymeren und die Wirkung von Tensiden auf diese Biopolymere wurden untersucht. Die Arbeit besteht aus drei Teilen: Im ersten Teil der Dissertation wird die Änderungen der mechanischen Eigenschaften der Calcium- und Barium-vernetzten Alginat-Hydrogelperlen, wenn Natriumdodecylsulfat (SDS) und Brij 35 in die Gelstruktur eingearbeitet wurden, präsentiert. SDS und Brij 35 sind anionisches bzw. Nichtionisches Tensiden. Alginatkonzentration, Typen und Konzentrationen von Vernetzter und Tensid wurden als Parameter gefunden, die elastischen Eigenschaften von Alginat-Hydrogelperlen beeinflussen. Der Elastizitätsmodul der Alginatgele nahm zu, wenn SDS zugegeben und in Gegenwart von Brij 35 vermindert wurde. Daher wird davon ausgegangen, dass SDS die negative Ladungsdichte an der Alginatkette durch Bindung an die Kette über hydrophobe Wechselwirkungen erhöht. Der zweite Teil beschreibt auf die Herstellung der Alginat – Chitosan – Polyelektrolyt-Multischichten (PEMs) und die Wirkung von Tensiden auf sie durch die Charakterisierung der Proben mittels Ellipsometrie, Röntgenreflektometrie und Atomkraftmikroskop. Die Ergebnisse zeigten, dass SDS die Filmdicke der PEMs erhöhte, indem die adsorbierte Massenmenge des Alginat – Chitosansystems erhöht wurde. Im dritten Teil wurde darauf hingewiesen, ein potentielles Wundverband durch die Herstellung von Cer(III) vernetzten Alginat-Chitosan-Filmen zu entwickeln. Die mechanische und antimikrobielle Charakterisierung der Proben zeigte das Potential von Cer(III) vernetzten Alginat-Chitosan als Wundverbände an. Diese Dissertation wurde aus den Ergebnissen der Experimente und Messungen abgeleitet, die im Rahmen der gemeinsamen Promotionsvereinbarung zwischen der Technischen Universität Berlin und Technische Universität Istanbul durchgeführt wurden. Der Doktorand wurde von die Die Türkische Anstalt für Wissenschaftliche und Technologische Forschung (TÜBİTAK) BİDEB 2214/B gemeinsamen Doktorandenstipendium Programm unterstützt.
Bu tez çalışmasında karşıt yüklü biyopolielektrolitler olan aljinat ve kitosanın, birbirleri ile ve yüzey aktif maddelerle olan etkileşimleri yapısal olarak aydınlatılmaya çalışılmış ve üç ayrı aşamada deneyler yapılmıştır. Birinci bölümde kalsiyum ve baryum katyonlarıyla çapraz bağlanmış aljinat hidrojellerinin, sırasıyla eksi yüklü ve yüksüz yüzey aktif maddeler olan sodyum dodesil sülfat (SDS) ve Brij 35 ile katkılandırıldığında mekanik özelliklerinin değişimini konu almaktadır. Bu kısımda, hidrojel kürelerinin esneklik katsayısına aljinat derişiminin, katyon derişiminin, yüzey aktif madde türünün ve derişiminin etkileri incelenmiş ve yüzey aktif maddelerin esneklik katsayısını ayarlanabilir biçimde değiştirdiği görülmüştür. SDS’nin aljinat zincirine hidrofobik etkileşimle bağlandığı ve yüzeydeki yük yoğunluğunu yükselterek, çapraz bağlanmayı artırdığı düşünülmektedir. Brij 35 ise ters etki göstererek yük yoğunluğunu azalttığı, dolayısıyla çapraz bağlanma yüzdesinin düştüğü anlaşılmaktadır. İkinci aşamada aljinat ve kitosan çoklu polielektrolit katmanları (PEM) hazırlanmış ve yüzey aktif maddelerin bu yapılara etkisi incelenmiştir. Deneysel olarak elipsometri, X-ışını yansıma ölçümü, atomik kuvvet mikroskopu ve kuvars kristal mikrodenge yöntemleri kullanılmıştır. Elde edilen sonuçlar, SDS varlığında filmlerin daha kalın olduğunu göstermektedir. SDS, aljinat – kitosan katmanlarının etkileşimini artırmaktadır. Elde edilen sonuçlar, SDS’nin aljinata hidrofobik etkileşimle bağlandığı savını desteklemektedir. Çalışmanın üçüncü bölümünde ise, potansiyel bir uygulama alanı olarak aljinat – kitosan filmleri seryum(III) iyonlarıyla çapraz bağlanmış, elde edilen filmlerin mekanik ve antimikrobiyal özellikleri incelenmiştir. Bu aşamadaki sonuçlar da yara örtüsü olarak kullanılabileceğini göstermektedir. Bu doktora tez çalışması, İstanbul Teknik Üniversitesi ve Berlin Teknik Üniversitesi arasında ortak doktora programı çerçevesinde her iki üniversitede yapılan deney ve ölçümlerin sonuçlarına dayanmaktadır. Doktora öğrencisi, Türkiye Bilimsel ve Teknolojik Araştırma Kurumu (TÜBİTAK) – BİDEB 2214-B yurtdışı müşterek doktora burs programı ile desteklenmiştir.